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新材料学院发现催化剂的电子推与拉作用提升水分解制氢气
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新材料学院发现催化剂的电子推与拉作用提升水分解制氢气

      电解水、光解水或光电解水制氢具有资源丰富、可循环、可持续及可与多种储能设备结合等优势,是实现清洁能源和氢能经济可持续发展的重要路径。但电化学分解水过程中阳极氧析出反应(Oxygen evolution reaction, OER)和阴极过程氢析出反应(Hydrogen evolution reaction, HER)均具有较高的过电势,是阻碍电化学水分解制氢的关键因素。贵金属Pt、Ru和Ir等合金及化合物催化性能优越,但其昂贵的价格及稀缺性制约了其大规模应用。因此,发展可替代的非贵金属催化剂材料成为近几年的研究热点。

      最近,北京大学深圳研究生院新材料学院潘锋教授课题组在镍基非贵金属催化剂材料中首次发现碱性介质中Co和Fe掺杂对Ni催化位点的电子推拉作用及对HER和OER过程的影响机制,该研究成果以封面文章发表在近期的国际材料领域顶级科研期刊ACS Catalysis (ACS Catal. 2018, 8, 5621−5629, 影响因子IF=10.6)上。

图一 Ni基催化剂1M KOH中的OER/HER性能。OER过程η10(j=10mA·cm-2时的过电位)(A)和Tafel斜率(B)随Fe和Co掺杂含量的变化图;HER过程η10(C)和Tafel斜率(D)随Fe和Co掺杂含量的变化图

      研究团队在研发过程中综合采用了循环伏安(CV)和X射线光电子能谱(XPS)分析方法,系统的研究了Ni活性位点的氧化还原峰位(Ni(OH)2/NiOOH)、电子价态(Ni2+/Ni3+比值)及OH-与活性位点之间结合能(Binding energy)随Co和Fe掺杂量的不同而产生的变化,归纳总结出Co和Fe掺杂对Ni活性位点的电子推拉作用机制,及对催化剂表面离子吸附和电荷转移过程的影响。Fe的拉电子作用对OER过程有利,而Co的推电子过程对HER过程有利,这对镍基非贵金属催化剂OER和HER性能的精确调控提供了有力的数据和理论支撑,同时该材料设计理念对其他能源和催化领域也具有广泛的借鉴价值。

图二 (a)Fe掺杂的拉电子作用对OER性能影响机理,(b)Co掺杂的推电子作用对HER性能影响机理,(c)全电解池在10和50 mAcm-2条件下水分解的电解槽槽压和(d)50h的稳定性曲线

      该工作在潘锋教授指导下,由北京大学新材料学院赵庆贺和杨金龙博士后为共同一作与团队协作共同完成。

      该工作的顺利开展得到了国家自然科学基金、中国博士后科学基金、国家材料基因组计划和深圳市科技创新基础项目的支持。

    文章链接:https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/acscatal.8b01567