Pt单原子催化剂作为Pt原子的主导构型之一，具有很高的原子利用效率，因此该催化剂在析氢反应的催化中具有很高的性能水平。然而，在Pt单原子催化剂中同样存在的原子簇，对整体催化性能的贡献往往被忽略，因此限制了对于析氢反应中Pt催化性能的进一步提高。
北京大学新材料学院潘锋团队与浙江大学林展团队合作，研究并发现Pt单原子催化中Pt金属电荷分布与催化性能的关系，该工作的相关成果发表在了ACS Catalysis期刊上。
图1 用DFT方法计算了Pt原子聚集催化析氢反应活性的能量变化
浙江大学的林展团队通过实验制备，得到了位于石墨烯上，颗粒尺度小于1nm的Pt团簇，并且该团簇具有较好的析氢反应的催化性能。北京大学新材料学院潘锋团队针对析氢反应催化机理进行了理论分析与计算。潘锋团队使用粒子群算法搜索了Pt团簇的结构形貌，确认了Pt9团簇作为一个较为稳定的团簇，在颗粒尺度上也与实验Pt颗粒尺寸接近。
与金属Pt表面相比，单原子Pt在吡啶石墨烯表面会失去电子，导致其吸附H2分子能力变强，析氢反应催化性能降低。通过增大Pt 团簇大小，团簇表面Pt 原子的性能将逐渐从失去电子的状态变为得到电子的状态，从而逐渐接近与金属Pt表面的原子性能。通过Bader 电荷分子得到，与单一Pt原子吸附，Pt6团簇吸附相比，Pt9团簇吸附在吡啶石墨烯表面之后会在Pt9团簇顶端产生电荷聚集，这些聚集的电荷将有助于H2脱附过程的发生，因此会产生更高的催化效率。
本次理论计算研究主要有潘锋老师指导，硕士生胡明宇和博士生翁谋毅共同完成。
https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acscatal.9b02305
