锂离子电池因其高能量密度和长循环寿命，已广泛应用于便携式电子设备、电动汽车和储能系统等领域。然而，在极端寒冷条件下，传统锂离子电池的容量和功率输出大幅降低，同时充电过程中锂枝晶的形成风险增加。这些问题的主要原因是液态电解质的粘度增大、界面阻抗增加以及离子导电性下降，严重影响了电池的反应动力学和整体性能。相比之下，全固态电池采用固态电解质，能够有效避免这些问题。固态电解质对温度波动不敏感，避免了液态电解质在低温下溶解/脱附能力下降或粘度增大的问题。此外，在全固态电池体系中，不存在传统锂离子电池的液/固界面去溶剂化过程。这意味着在极低温条件下，全固态电池具有更低的电荷转移电阻和更快的电化学反应优势。然而，全固态电池仍面临挑战，尤其是晶界处的离子传输受温度影响较大，导致低温下整体离子电导率下降，进而影响电池性能。非晶态固态电解质作为一种潜在的解决方案，通过去除晶界，可实现各向同性的离子导电路径，能够减少低温下离子传输的不连续性，从而提升全固态电池的低温性能。
近日，北京大学深圳研究生院新材料学院邹如强/高磊课题组联合南方科技大学，在国际顶级期刊Nature Communications上发表题为“All-solid-state batteries designed for operation under extreme cold conditions”的研究论文(https://www.nature.com/articles/s41467-024-55154-5)。该研究针对极端寒冷工况，研发了一种新型的非晶固态电解质材料xLi3N-TaCl5 (1 ≤ 3x ≤ 2)，并设计开发了基于这种非晶电解质的全固态电池。这类非晶固态电解质（3x = 1.25时, 即L1.25NTCl）在25 ℃下可实现5.91 mS cm‒1的离子电导率，从而保证全固态电池体相内部和正极/电解质界面处的高效离子传输。通过整合LiCoO2（LCO）正极、非晶电解质L1.25NTCl、硫化物电解质Li10GeP2S12（LGPS）界面层和Li-In负极，研究团队进行了面向低温环境运行的全固态电池结构设计。该全固态电池Li-In|LGPS-L1.25NTCl | LCO在–10、–30和–40 ℃时分别展现出183.19、164.8和143.78 mAh g‒1的高放电容量，且在–30 ℃和18 mA g‒1电流密度下循环100次后仍保持137.6 mAh g‒1的放电容量（容量保持率83.50%）。此外，该全固态电池在–60 ℃下能够保持充放电循环超过200小时，展示出其在极端寒冷条件下的应用潜力。
北京大学深圳研究生院新材料学院邹如强教授、高磊副研究员和南方科技大学朱金龙、韩松柏教授为本文的共同通讯作者，第一作者为博士生洪博龙和高磊副研究员，我院郑家新副教授和博士生赖根明也为本工作的理论计算部分做出了重要贡献。该研究得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划、深圳市科技创新委员会等项目的资助。
面向低温环境运行的全固态电池结构设计
