随着电动汽车对充电速率性能要求的持续提升，高倍率工况下锂离子电池的性能衰减问题日益凸显。为揭示此类宏观失效现象的内在机理，亟需深入阐明电极材料在充放电过程中的微观晶体结构演变规律。中子衍射技术因对锂、氧等轻元素具有较高的探测灵敏度，成为原位表征电池内部结构动态演化的理想手段。然而，受限于时间分辨率不足，该技术难以捕捉高倍率条件下的瞬态结构响应过程。
针对上述问题，北京大学深圳研究生院新材料学院肖荫果团队提出“电化学-晶体学参数推理框架（ECPIF）” 机器学习方法，创新性地搭建了由常规电化学信号向关键晶体学参数直接映射的预测路径。该框架无需依托耗时且成本高昂的中子衍射实验，即可在高倍率工况下实现对正极材料动态结构演化特征的高精度重构，有效弥补了中子衍射在时间分辨能力方面的不足，为快充体系电极材料的机理探究与性能优化提供了高效可行的研究思路与技术参考。
图1. 原位中子衍射实验流程与电极材料结构演化分析
如图1所示，团队以LiNi0.8Co0.15Al0.05O2（NCA）|| 石墨软包电池为研究对象，系统采集了电池在0.2C、0.5C、1C倍率下的原位中子衍射数据。通过将电化学工作站的电压-时间曲线与中子衍射图谱进行时间对齐，能够直观地关联电化学状态与材料结构变化。材料结构精修结果显示出了极佳的拟合度，为后续机器学习建模提供了高精度的晶格参数真值。
图2. 电化学-晶体学参数推理框架（ECPIF）设计
团队搭建了ECPIF机器学习框架。该框架通过消除高频电化学信号与低频结构数据之间的分辨率差异，构建了每个电化学状态与结构精确配对的监督学习数据集。框架内集成了包括线性模型、支持向量机到梯度提升在内的18种主流机器学习算法，用户可灵活选择特征与预测目标，系统能够自动完成模型训练、五折交叉验证及性能排行，高效筛选出最优模型。通过特征网络图与相关性热图分析，确定了输入特征。在ECPIF框架筛选出最优模型并进行全面分析后，研究团队针对四种晶体学参数分别构建了两种集成学习架构：对于晶格参数a、c及锂层间距d采用投票法（Voting），对于活性相锂占位Lix采用堆叠法（Stacking）。优化后的模型性能得到全面提升，各项预测决定系数R2均创下新高，其中晶格参数a为0.988、晶格参数c为0.991、锂层间距d为0.937，活性相锂占位Lix为0.970。上述结果证实，该框架能够基于常规电化学信号精确重建电极材料连续的动态晶体学演化轨迹。
图3. 对2C倍率下电极材料晶体学参数预测
模型的外推测试选取了原位中子衍射难以实时表征的2C高倍率工况，这也是本研究构建ECPIF框架的核心初衷。预测结果表明，晶格参数a、c与锂层间距d的演化趋势与低倍率条件下的物理规律保持一致，但整体曲线变化更为平缓，准确刻画了高倍率条件下的动力学滞后特征。活性相锂占位Lix的预测结果亦较好地延续了材料活化后的演化规律。通过引入绝对变化率（Rabs）开展量化分析，进一步明晰了晶体结构稳定性对充放电倍率的强依赖性：低倍率下材料结构近似为准静态可逆演化；随倍率提升，动力学限制效应逐渐增强；高倍率下易产生不可逆晶格损伤，进而诱发结构快速衰减失效。该研究结果为解析快充工况下电池性能衰减机制提供了理论支撑。
相关研究成果以 “A Machine Learning Framework from Electrochemistry to Crystal Structure of Cathodes via Operando Neutron Diffraction” 为题，发表于国际知名学术期刊 Journal of Energy Chemistry。
北京大学新材料学院肖荫果长聘副教授为该论文的通讯作者，我院博士生董明洁为第一作者。该研究工作获得了国家自然科学基金、广东省领军人才计划和广东省东莞市松山湖大科学装置开放课题的资助。此外，深圳市光明科学城发展建设有限公司及其材料基因组大科学装置平台也为该项研究提供了支持。
论文链接：https://doi.org/10.1016/j.jechem.2026.05.015
